Radiochemie: Zerfall von Protactinium-234m

Computergestützte Experimente - Messung: Impulsrate

Radioaktivität
Zerfall von Protactinium-234m

Ziel: Ermittlung der Halbwertszeit, Bestimmung der Untergrundstrahlung

Peter Keusch

Messwerterfassung und Auswertung der Messdaten mit dem
Programm "Messen und Auswerten" und dem
Analog-Digital-Wandler CASSY-E - LEYBOLD DIDACTIC

English version

Apparatus:
Fensterzählrohr
Isotopengenerator U-238 / Pa-234m (Hersteller: Müller & Sorensen, Dänemark)
Stoppuhr

Sicherheitsmaßnahmen: Um im Falle einer Leckage des Isotopengenerators U-238 / Pa-234m eine Kontamination zu vermeiden, ist dieser in einer Wanne zu halten. Das Tragen von Schutzhandschuhen und Schutzbrille ist unbedingt erforderlich!

Theoretische Grundlagen (Download PDF-Datei)

Funktionsweise des Isotopengenerators U-238 / Pa-234m:

Abb. 1: Isotopengenerator U-238 / Pa-234m Der Isotopengenerator besteht aus einem kleinen Kunststoffbehälter, der mit einer dünnwandigen Kunststoffkappe hermetisch verschlossen ist (Abb. 1). Im Inneren befindet sich eine saure, wässerige Lösung von Uranylnitrat. In der wässerigen Lösung stellt sich ein radioaktives Gleichgewicht zwischen Uran-238 und seinen Zerfallsprodukten ein (Abb. 2). Dies bedeutet, dass die Zerfallsraten der verschiedenenen Nuklide in der Probe gleich sind, sobald sich das radioaktive Gleichgewicht eingestellt hat.
Da der g -Strahlungsanteil im vorliegenden Gemisch gering ist, die a -Strahlung vollständig und der b -Anteil größtenteils im Innern des Generators absorbiert wird, misst ein an der Außenwand angesetztes Zählrohr nur eine geringe Impulsrate.

Abb. 2: Ausschnitt aus dem Zerfallsschema der Uran-238 Zerfallsreihe

Im oberen Bereich des Kunststoffbehälters (Kappe) befindet sich eine organische Phase (Isobutylmethylketon). Schüttelt man den Generator, so durchmischen sich die beiden Phasen. Da das kurzlebige Protactinium sich besser in der organische Phase löst, wird es in dieser angereichert. Das Abklingen des Nuklids kann mit Hilfe eines Fensterzählrohres verfolgt werden. Sobald sich die beiden Phasen wieder getrennt haben, wird das Glimmerfenster des Zählrohres im Bereich der Plastikkappe plaziert (Abb. 3). Nur die hochenergetische b -Teilchen aus dem Zerfall des Protactiniums-234m werden vom Geiger-Müller-Zählrohr detektiert.

Versuchsdurchführung:

Abb. 3: Versuchsaufbau

Bestimmung der Untergrundrate

Das Fensterzählrohr ist an die GM-Box auf Steckplatz A des Interface angeschlossen.

Das Zählrohr ist an einem Stativ so gehaltert, dass das Glimmerfenster an die Außenwand des inaktivierten Generators platziert ist.

Anpassung des Programms 'Multimeter':
Im Programm 'Poisson' wird unter <F3>'Torzeit wählen' eine Messzeit von 10 s eingestellt und unter <F4>'Max. n und x wählen ®Obergrenze für n’ die Anzahl der Messungen (n) auf 180 gesetzt.

Messung: Die Messung wird durch Betätigung der Funktionstaste <F1> gestartet.

Nach Beendigung der Messreihe kann im Hauptmenü unter < F5>'Protokoll ausgeben®Statistische Kenndaten’ die mittlere Impulsrate, welche durch die vom Isotopengenerator emittierte schwache Strahlung und den Nulleffekt verursacht ist, festgestellt werden. Unter <F6> 'Graphisch auswerten' erhält man die entsprechende Poissonverteilung als Balkendiagramm (Abb. 4).

Abb. 4: Auswertungsbildschirm Ermittlung der Untergrundrate

Messwertaufnahme - Zerfall von Pa-234m

Anpassung des Programms 'Multimeter':
Im Programm 'Poisson' wird unter <F3>'Torzeit wählen' eine Messzeit von 10 s eingestellt und unter <F4 >'Max. n und x wählen®Obergrenze für n’ die Anzahl der Messungen (n) auf 1 gesetzt.

Messung: Das Zählrohr ist an einem Stativ so gehaltert, dass das Glimmerfenster direkt in der Mitte des Flüssigkeitspegels der dunkleren organische Phase in der Kunststoffkappe plaziert werden kann (Abb. 3). Nach Aktivierung des Isotopengenerators durch kräftiges Schütteln, wird dieser in Messposition gebracht, die Stoppuhr in Gang gesetzt und nach ca 30 Sekunden durch Betätigung der Funktionstaste <F1> die Messung gestartet. Die Registrierung der Messwerte erfolgt bei laufender Stoppuhr im 20 Sekundentakt. Nach jeder Messwertaufnahme verbleibt eine Zeit von 10 Sekunden, um durch Drücken von Escape in das Hauptmenü zu wechseln und hier die gemessene Anzahl der Impulse abzulesen. Nachdem der Zeitpunkt des jeweiligen Messbeginns und die entsprechende Impulsrate notiert wurden, kehrt man in das Messmenü zurück. Es wird solange gemessen, bis die Impulsrate einen konstanten Wert erreicht.

Datenanalyse mit Microsoft Excel

Aus 8 Messreihen werden die jeweiligen Impulsraten, die der Anzahl der zerfallenen Atomkerne proportional sind, in Microsoft Excel gemittelt und der resultierende Werte um die durchschnittliche Untergrundrate korrigiert. Der Abfall der Messgröße kann nun in einem Diagramm dargestellt werden. Eine Exponentialkurve wird durch die Messpunkte gelegt. Die Halbwertszeit kann direkt im Diagramm abgschätzt oder aus der entsprechenden Exponentialfunktion errechnet werden (Abb. 5).

Abb. 5: Abklingkurve Auftragung der um die durchschnittliche Untergrundrate bereinigten Impulsrate N gegen t

Abb. 5 zeigt bis 200 Sekunden nach Messbeginn eine geringe Streuung der Messpunkte. Die entsprechenden Messwertpaare werden im Tabellenblatt synchron markiert, kopiert und im Diagramm unter dem Menüpunkt 'Bearbeiten ® Inhalte einfügen’ eingefügt. Excel wird mitgeteilt, daß die kopierten Zellen als ‘neue Datenreihe' eingefügt werden sollen, die Werte (Y) aus ‘Spalten’ stammen und die ‘Rubriken (X - Achsenwerte) in erster Spalte’ stehen. Nach Click mit der rechten Maustaste auf einen der markierten Messpunkte (Abb. 4) ist ‘Trennlinie einfügen®Exponentiell’ zu wählen und der sich öffnende Dialog zu bestätigen. Durch Click mit der linken Maustaste auf die Exponentialkurve läßt sich diese unter 'Optionen ® Trend’ nach beiden Seiten verlängern und unter 'Optionen ® Formel eingeben’ die Funktionsgleichung y = ae^-bx ermitteln. Der Koeffizient vor x gibt den Wert für die Zerfallskonstante l an.

l weist einen Wert von 0.0097 s^-1 auf. Daraus berechnet sich die Halbwertszeit von Pa-234m mit

t_½ = ln2 / l= 71.5 s
Die Zerfallskonstante l kann auch durch Auftragung von lnN gegen t ermittelt werden. Nach entsprechender Umrechnung der Impulsrate und Einfügen der Messwertpaare in das Diagramm wird durch die die markierten Messpunkte eine einfache Trennlinie gelegt und unter 'Optionen® Formel eingeben’ die entsprechende Geradengleichung y = -ax + b angezeigt. Die Steigung der Geraden gibt den Wert für l (Abb. 6 ) an.

Zerfallskonstante

Abb. 6: Auftragung von lnN gegen t

Messwerterfassung mit einem Kontaminationsmonitor:

Um die Güte des obigen Messergebnisses abzuschätzen, wurde die Bestimmung der Halbwertszeit von Pa-234m mit einer Bleiburg und einem Kontaminationsmonitor durchgeführt. Mit einem Messtakt von 5 Sekunden erstreckten sich die Messungen über einen Zeitraum von 5 Minuten. Auch diesem Experiment lagen 8 Messreihen zugrunde, die in Microsoft Excel graphisch ausgewertet wurden. Die Messungen wurden jeweils unmmitelbar nach Aktivierung des Generators gestartet. Die mittlere Impulsrate wurde um die ebenfalls mit dem Kontaminationsmonitor erfasste Untergrundrate korrigiert.

Zerfallskonstante

Abb. 7: Abklingkurve Auftragung der um die durchschnittllche Untergrundrate bereinigten Impulsrate N gegen t

Zerfallskonstante

Abb. 8: Auftragung von lnN gegen t

Abb. 7 und Abb. 8 zeigen in den ersten 50 Sekunden nach Messbeginn ein atypisches Plateau, das auf die unvollständige Entmischung der beiden Phasen in der Kappe des Isotopengenerators zurückzuführen ist. Aus der Funktionsgleichung y = 137.71e^-0,0097x bzw. der Geradengleichung y = -0,0097x + 4.9252 errechnet sich eine Halbwertszeit von 71.5 s. Der Literaturwert beträgt 70.2 s.

Anmerkung:
In der organischen Phase befindet sich Pa-234m und Pa-234. Bis zu einer Messzeit von 200 Sekunden überwiegen die Impulse, die auf dem Zerfall von Pa-234m beruhen. Anschließend streuen die Messwerte stärker, da sich der Zerfall von Pa-234 (t_1/2 = 6.7 h) mit g - und b -Strahlung stärker auswirkt. Außerdem beeinflußt die statistische Schwankung der Untergrundstrahlung die Messergebnisse im Bereich kleiner Zählraten.

Hinweise:
Half-life
Measuring the half-life of protactinium

Liste der CASSY-Experimente